Il fut le centre dynamique, le « pape » du surréalisme, auquel il donna un contenu théorique dans les Manifestes (1924, 1930) et pratique à travers des textes expérimentaux (les Champs magnétiques, 1920 ; Clair de terre, 1923). Dans la revue Littérature (qu'il fonde en 1919 avec Aragon et Soupault), dans ses articles (les Pas perdus, 1924 ; Point du jour, 1934) et ses essais (le Surréalisme et la peinture, 1928 et 1965 ; Anthologie de l'humour noir, 1940), il prend la défense de l'art des fous, des primitifs et des enfants. Il y désigne également les précurseurs du mouvement surréaliste (roman noir, Sade, Lautréamont, Rimbaud, romantiques allemands) et exprime sa vigilance politique à l'égard du parti communiste (auquel il adhéra de 1927 à 1935). Ses récits (Nadja, 1928 ; les Vases communicants, 1932 ; l'Amour fou, 1937 ; Arcane 17, 1947) retracent la quête quotidienne du merveilleux.
Nadja se présente comme un récit accompagné de photos (en raison du parti pris de l'auteur contre les descriptions). Des entretiens avec une jeune femme visionnaire illustrent la méthode surréaliste d'exploration du monde de l'inconscient.
