Il restaura, avec un parti pris souvent contesté, un grand nombre de monuments du Moyen Âge, notamment l'abbatiale de Vézelay, Notre-Dame de Paris et d'autres cathédrales, la cité de Carcassonne, le château de Pierrefonds (Oise), reconstitué à partir de ruines. Il est l'auteur, entre autres ouvrages, du monumental Dictionnaire raisonné de l'architecture française du XIe au XVIe siècle (1854-1868) et des Entretiens sur l'architecture (1863 et 1872), qui ont défini les bases d'un nouveau rationalisme, incluant l'emploi du métal.
