Il est l'auteur d'une Histoire naturelle, dont les trois premiers volumes parurent en 1749 et dont la publication s'est poursuivie jusqu'en 1804 (36 volumes). Buffon s'efforce de donner des animaux une description en partant d'une observation scrupuleuse de leur nature et de leurs mœurs. Son étude de la formation de la Terre et des époques géologiques le conduit à la conviction que le monde est né d'une lente transformation ; la fixité des espèces vivantes lui semble discutable : ainsi, en se fondant sur l'intuition plus que sur l'expérience, ouvre-t-il la voie aux théories de l'évolution.