Il fut à Paris, de 1929 à 1939, le plus étonnant créateur d'images oniriques du surréalisme (Persistance de la mémoire, avec ses montres molles, 1931 [MAM, New York] ; Construction molle avec haricots bouillis, dite Prémonition de la guerre civile, 1936, Philadelphie ; Métamorphose de Narcisse, type de l'« image double », 1937 [Tate Modern, Londres] ; le Christ de saint Jean de la Croix, 1951, Glasgow). Il a collaboré à des films (avec Buñuel d'abord), a créé des sculptures, des bijoux, et a publié de nombreux textes, théoriques ou d'imagination.
