Ses travaux de géométrie supérieure marquent un retour à la géométrie pure. Il créa les mots « homothétie » et « homographie » et introduisit le rapport anharmonique (aujourd'hui birapport), qu'il appliqua à l'étude projective des coniques. Son nom est resté attaché à la relation de Chasles : pour les vecteurs, 
; pour les mesures algébriques définies- –sur une droite, 
; pour les arcs orientés, 
. (Ces formules sont généralisables à un nombre quelconque fini de points.)
